多同位素联合解析亚热带常绿阔叶林凋落物汞还原过程

与其他重金属显著不同，汞是主要通过大气进行长距离跨国界传输的全球性污染物。森林生态系统的面积占全球陆地总面积的31%，是全球汞生物地球化学循环最为活跃的地区之一。很大部分人为源排放的汞，通过大气传输、大气干湿沉降、植被吸收/转运与凋落物沉降累积在偏远地区森林生态系统的植被与土壤中。因而，研究森林生态系统汞的生物地球化学过程，对认识全球汞的生物地球化学循环及评估全球生态环境汞污染的健康风险至关重要。当前的相关研究表明森林系统凋落物汞沉降是大气零价汞干沉降的重要方式之一，但凋落物沉降的汞在森林土壤中的迁移转化及归趋仍不确定。这是因为传统的通量观测只能在整体上把握汞浓度、通量及储量的分布格局，不能识别动态的生物地球化学循环过程。近年来，稳定同位素技术的发展为解析凋落物沉降汞的归趋提供了新的研究视角。二维的汞同位素非质量分馏（MIF）特征加上一维的质量分馏特征（MDF），共同构成的三维的汞同位素指纹特征，为准确刻画某些生物地球化学过程提供可能。

为此，版纳植物园哀牢山生态站、中科院地球化学研究所及西南大学相关团队开展了合作研究，基于汞生物地球化学过程与碳、氮汞生物地球化学过程的高度关联性，联合汞、碳及氮多同位素技术，解析了哀牢山亚热带常绿阔叶林凋落物汞沉降后的还原过程。研究结果表明：（1）汞同位素的MIF 与MDF动态变化与δ13C、δ15N的动态变化相关联；（2）结合典型生物地球化学过程中δ202Hg、Δ199Hg、δ13C与δ15N瑞利分馏分馏模型与结构方程模型，发现微生物与有机质介导的二价汞的还原过程是凋落物汞还原过程的主导途径，其中微生物还原过程是凋落物汞降解中MDF变化的主因，而有机质的暗还原是凋落物汞降解中MIF变化的主因；（3）凋落物汞的迁移转化与凋落物氮固定、矿化等过程紧密相关。

该研究利用多同位素联合技术，多视角解析了陆地生态系统典型汞的生物地球化学过程，为未来全面理解山地地区汞的生物地球化学循环的相关研究提供了新思路。相关成果以Litterfall mercury reduction on a subtropical evergreen broadleaf forest floor revealed by multi-element isotopes为题，在线发表在Environmental Pollution上。

图1. 汞、碳与氮同位素在森林系统中高度关联性

图2. 基于瑞利分馏过程计算的汞凋落物降解过程中典型生物地球化学过程分馏大小与反应物/产物的比率关系