我校在土壤污染界面过程的计算模拟方面取得新进展

南湖新闻网讯（通讯员 郭发扬）近日，我校资源与环境学院土壤生物化学团队在土壤污染界面过程的计算模拟方面取得进展，相关成果以“Glyphosate adsorption onto kaolinite and kaolinite-humic acid composites: Experimental and molecular dynamics studies”和“Crystal Face-Dependent Methylmercury Adsorption onto Mackinawite (FeS) Nanocrystals: A DFT-D3 Study”为题分别发表于Chemosphere和Chemical Engineering Journal期刊。团队将分子动力学模拟(MDS)与密度泛函理论(DFT)应用于土壤污染界面化学过程的研究，从分子水平分别揭示了草甘膦和甲基汞与土壤固相组分互作的微观机制。

土壤作为一种复杂的多相体系，含有丰富的粘粒矿物和有机质等固相组分，它们是比表面大、表面活性高的细小颗粒，可与外源污染物相互作用，进而影响污染物在土壤中的活性、迁移和最终归宿。从分子水平对这些微观界面相互作用进行研究，是理解土壤污染物的毒理、生物可利用性、环境风险和污染修复的关键。

该团队运用化学吸附、电位滴定、红外光谱和X射线光电子能谱发现，高岭石与腐殖酸形成复合体后，表面负电荷增多，对草甘膦的吸附量增加，相关原子化学结合能发生变化。结合分子动力学模拟，团队获取了高岭石、腐殖酸和草甘膦互作的平衡吸附构型、关键互作原子的径向分布函数、界面原子浓度分布和相互作用能，发现高岭石与腐殖酸形成复合体后，对草甘膦的吸附显著增强，主要归因于草甘膦通过其羧基、氨基和膦酰基与高岭石铝羟基形成氢键，平行吸附于高岭石及高岭石-HA复合体表面。进一步对氢键键长和强弱氢键数量进行统计发现，腐殖酸通过其羧基和羟基与草甘膦的膦酰基和氨基形成氢键网络增强了草甘膦的吸附。该工作为深入理解草甘膦-土壤固相界面互作机理提供了新的数据支撑和研究思路。

此外，通过密度泛函理论计算对甲基汞与马基诺矿(FeS)不同晶面互作的结构和电子性质进行系统深入地计算，团队发现甲基汞在马基诺矿不同表面的优先结合顺序为：(011)面> (111)面> (001)面。甲基汞在马基诺矿(001)面倾向形成单齿单核的Hg-S络合物，在马基诺矿(011)面倾向形成单齿单核的Fe-Hg络合物，而在马基诺矿(111)面倾向形成双齿双核的Fe-Hg-Fe络合物。团队首次发现马基诺矿表面Fe位点比S位点更倾向于吸附甲基汞。该工作从分子水平探究了甲基汞在马基诺矿表面吸附的晶面依赖性和成键机制。预期可通过增加暴露特定矿物晶面以促进矿物对甲基汞吸附，为环境中甲基汞的去除提供新的理论支撑。

资源与环境学院博士生郭发扬为相关论文第一作者，副教授荣兴民为通讯作者。我校资源与环境学院教授黄巧云、美国University of Notre Dame工学院教授Jeremy Fein和上海理工大学博士生徐京城参与了研究工作。研究受到国家重点研发项目、国家自然科学基金和华中农业大学自主创新基金的资助。

审核人：荣兴民

论文链接1：(111)面> (001)面。甲基汞在马基诺矿(001)面倾向形成单齿单核的Hg-S络合物，在马基诺矿(011)面倾向形成单齿单核的Fe-Hg络合物，而在马基诺矿(111)面倾向形成双齿双核的Fe-Hg-Fe络合物。首次发现马基诺矿表面Fe位点比S位点更倾向于吸附甲基汞。该工作从分子水平探究了甲基汞在马基诺矿表面吸附的晶面依赖性和成键机制。预期可通过增加暴露特定矿物晶面以促进矿物对甲基汞吸附，为环境中甲基汞的去除提供新的理论支撑。 资源与环境学院博士生郭发扬为相关论文第一作者，副教授荣兴民为通讯作者。我校资源与环境学院教授黄巧云、美国University of Notre Dame工学院Jeremy Fein教授和上海理工大学徐京城博士参与了研究工作。研究受到国家重点研发项目、国家自然科学基金和华中农业大学自主创新基金的资助。 审核人：荣兴民 论文链接1：https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2020.127979 论文链接2：https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127594" target="_blank">https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2020.127979

论文链接2：https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127594