我校在人工光合作用促进二氧化碳资源化利用方面取得新进展

南湖新闻网讯（通讯员 汪圣尧）近日，我校理学院陈浩教授领衔的“先进材料与绿色催化”课题组青年教师汪圣尧副教授与日本国立材料研究所叶金花教授合作，在人工光合作用二氧化碳资源化利用方面取得新进展，该成果以“Facile Top-Down Strategy for Direct Metal Atomization and Coordination Achieving a High Turnover Number in CO2 Photoreduction”为题发表在国际学术期刊 Journal of the American chemical Society上。

利用太阳能驱动的人工光合作用二氧化碳资源化利用是减少二氧化碳排放并提供可再生能源的一种有效方法。但上述光催化反应的发生在热力学和动力学上都存在较大困难，当前人工光合作用的效率依然很难超过绿色植物。因此，开发和构筑高效的催化反应活性位对于高效人工光合作用二氧化碳资源化利用体系的构建至关重要。众所周知，单原子金属碳基材料是近年来新兴的催化材料之一，由于独特的电子及能级结构，这类原子级分散的单位点催化材料可以为催化反应提供接近理想水平活性成分的原子利用率，表现出不同于传统纳米催化剂的催化活性、选择性和稳定性。作为最常见的“单原子”催化材料，碳载体上四个氮配位锚定的金属位点(M-N4)虽可提供相对稳定的配位环境，但也一定程度上限制了表面原子结构对活性位点电子和能带结构的调控，制约了上述材料催化性能的提升。

鉴于此，该研究从材料的合成角度出发，创造性的开发了一种温和的自上而下策略用于金属颗粒原子化和单原子金属配位结构调控。原位产生的气态酸可将多种尺度的Fe颗粒刻蚀成Fe离子，汽化金属离子被NC的表面缺陷锚定并在表面富集形成原子级分散的单原子金属Fe活性位。更重要的是，上述过程中NC载体上形成的C=O基团将与单分散的Fe中心键合，最终形成独特的Fe-N4O物种。通过构建具有独特配位结构的单分散金属FeN4O位点，使得Fe-NO/NC作为CO2还原助催化剂在均相和非均相光催化剂体系中均展现了良好的催化性能，反应一小时转化数值分别高达1494和825，实现了高效的CO2催化转化。该研究为探索和设计用于高效太阳能驱动转化的高性能单原子助催化剂具有重要的借鉴意义。

论文第一作者为日本北海道大学李云祥博士，我校理学院青年教师汪圣尧副教授和日本国立材料研究所叶金花教授为论文共同通讯作者。该研究是汪圣尧副教授受我校“青年骨干国际培养计划”资助在日访问交流期间取得的重要成果。

此前，汪圣尧副教授在光催化二氧化碳还原体系的光谱吸收拓展、载流子迁移调控及催化活性位设计等方面的开展了系列创新性研究，相关成果发表在《自然•通讯》《美国化学会志》及《应用催化B：环境》等国际期刊上发表，受到了国内外同行的高度关注。

论文连接1. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c09060

论文连接2. https://www.nature.com/articles/s41467-020-18350-7

论文链接3. https://www.nature.com/articles/s41467-020-14851-7

论文连接4. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119096

审核： 陈浩