我校在人工光合作用二氧化碳还原领域取得新进展
南湖新闻网讯(通讯员 汪圣尧) 近日，我校理学院陈浩教授领衔的“先进材料与绿色催化”课题组与武汉理工大学余家国教授课题组、澳大利亚昆士兰科技大学许景三副教授课题组合作，在人工光合作用二氧化碳还原领域取得新进展，该成果以“Unique S-scheme Heterojunctions in Self-assembled TiO2/CsPbBr3 Hybrids for CO2 Photoreduction”为题发表在国际学术期刊Nature Communications上。
研究首次提出一种新型的TiO2/CsPbBr3自组装S型异质结构筑策略，揭示了在光催化过程中该S型异质结材料界面处光生载流子的迁移路径及本质驱动力，探索了复合材料的光催化CO2还原活性增强机制。
通过人工光合作用将二氧化碳还原成有利用价值的化学产品，不仅能够为能源危机提供新的解决方案，而且能够有效减少生态环境中的二氧化碳的含量。
TiO2作为最经典、最廉价、最常用的光催化材料，被广泛用于光催化还原 CO2制备高附加值的太阳燃料。然而，单一TiO2光生载流子易复合，其光催化效率较低。选择具有合适能带结构的半导体与TiO2复合构建异质结是促进光生载流子定向迁移，解决其易复合猝灭最有效的策略之一。
基于此，研究提出了一种新型的TiO2/CsPbBr3自组装S型异质结用于光催化CO2还原反应。利用静电作用将CsPbBr3量子点均匀地沉积在TiO2纳米纤维表面，实现了复合材料的静电自组装制备。通过理论模拟及原位XPS表征发现，TiO2纳米纤维与CsPbBr3量子点接触前，其费米能级低于CsPbBr3量子点。两者复合后，电子倾向于从CsPbBr3量子点迁移至TiO2，使TiO2和CsPbBr3的能带弯曲，并在两者界面处形成由CsPbBr3指向TiO2的内建电场。在光照下，TiO2和CsPbBr3价带上的电子首先被激发跃迁到导带上，在能带弯曲和内建电场的驱动下，TiO2导带上的电子自发地转移到CsPbBr3价带上与其空穴复合，形成S型异质结。此时，CsPbBr3导带上富集的光生电子用于光还原CO2，TiO2价带上富集的光生空穴用于光氧化H2O，促进光催化CO2还原反应的进行。
通过构筑S型异质结策略，TiO2和CsPbBr3的光生载流子实现定向迁移并得到有效分离，在紫外-可见光照射下，表现出增强的光催化CO2还原活性。该工作可为新型的S型TiO2基光催化复合材料的构筑提供理论参考，对建立高效的光催化CO2光还原体系具有重要的科学价值。
论文第一作者为武汉理工大学徐飞燕博士，我校理学院汪圣尧副教授、武汉理工大学余家国教授、昆士兰科技大学许景三副教授为论文共同通讯作者。
据悉，这是今年我校理学院陈浩教授领衔的“先进材料与绿色催化”课题组在国际学术期刊Nature Communications发表的第二篇有关光催化CO2还原研究论文。
论文连接1. https://www.nature.com/articles/s41467-020-18350-7
论文链接2. https://www.nature.com/articles/s41467-020-14851-7
审核：陈浩
