刘倩等利用二维硅指纹揭示了北京地区近年PM2.5来源急剧变化的原因

大气细颗粒物（PM2.5）污染严重影响我国国民健康和社会发展。对PM2.5的精准溯源是污染控制和健康风险消减的前提。但是，PM2.5的来源及成因目前仍存在较大争议，原因之一就在于现有的溯源技术手段不能满足PM2.5精准溯源的需求。

环境化学与生态毒理学国家重点实验室江桂斌组近年来在PM2.5的组分甄别及污染来源指示物方面开展了研究。在前期研究中，研究人员通过分析大量PM2.5及污染源样品的Si同位素组成，发现PM2.5的不同一次源具有显著不同的Si同位素指纹特征，证明了Si同位素指纹可以作为追溯PM2.5一次源的指示物，并进一步揭示了燃煤源是北京春冬季雾霾加重的重要原因（Environ. Sci. Technol.2018, 52, 1088-1095）。通过进一步研究，阐明了PM2.5二次生成过程中的硅稀释效应（Si-dilution effect），从而证明PM2.5的Si元素丰度可以作为PM2.5二次源的一种惰性指示物，并通过该方法发现2013年北京地区重雾霾时二次气溶胶贡献可达到79.2%（Atmos. Chem. Phys.2019, 19, 2861-2870）。

在近期研究中，研究人员将Si同位素和Si丰度结合起来，形成新颖的二维Si指纹技术，对2013年以来北京地区PM2.5的一次源和二次源的年际变化趋势进行了持续的跟踪。研究发现，从2013到2017年间（即”大气污染防治行动计划”实施期间），PM2.5的一次源和二次源贡献都发生了急剧变化。富集轻Si同位素的一次源（即燃煤和工业源）的贡献显著下降，证明了污染控制政策对于燃煤和工业源的有效管控。同时，PM2.5的年平均Si丰度从2013年的1.2%上升到2017年的4.6%，说明二次源污染比重显著降低（从83%降到42%）。值得注意的是，在2015-2017年间，富集轻Si同位素的一次源（即燃煤和工业源）的贡献占比有所轻微反弹，说明未来还需继续加强对这些源的控制，同时需加大气力降低富集重Si同位素的一次源的排放（如机动车尾气）。

图1. 二维Si指纹同时示踪PM2.5一次源和二次源示意图

研究结果日前在线发表于Environ. Sci. Technol.（Environ. Sci. Technol., DOI: 10.1021/acs.est.0c00984）。这一研究一方面为未来制定更为有效的污染控制政策、进一步降低北京地区PM2.5污染水平提供了科学依据，另一方面也为PM2.5研究与控制提供了一种有效的新工具。此外，研究也揭示了人为污染源在严格的管控政策下的变化规律，为本地区及其他污染地区的政策制定提供了有益参考。

该工作得到了国家自然科学基金委“大气细颗粒物的毒理与健康效应”重大研究计划、中科院前沿科学重点项目、国家杰出青年基金等项目的支持。

相关论文链接： https://doi.org/10.1021/acs.est.0c00984

https://doi.org/10.5194/acp-19-2861-2019

https://doi.org/10.1021/acs.est.7b06317

环境化学与生态毒理学国家重点实验室

2020年5月22日