贺泓院士团队在氮氧化物净化方面取得系列重要研究进展

在国家自然科学基金项目(项目编号:21637005,51822811)等资助下,贺泓院士团队(中国科学院生态环境研究中心、城市环境研究所)在铜基小孔分子筛催化剂用于氨选择性催化还原氮氧化物(NH3-SCR)研究方面取得重要研究进展。研究成果相继表发在:Appl. Catalysis B: Environmental(2篇),Catalysis Science and TechnologyChemical Engineering Journal上。

氮氧化物(NOx)是造成大气灰霾、光化学烟雾和酸雨的重要前体污染物。柴油车尾气是NOx排放的主要来源之一,氨选择性催化还原(NH3-SCR)是目前应用最为广泛和有效的柴油车NOx排放控制技术,高效稳定的NH3-SCR催化剂是该技术的核心之一。Cu-SSZ-13小孔分子筛由于其优异的脱硝活性和水热稳定性,已成功应用于欧洲和美国柴油车NOx净化。传统的Cu-SSZ-13制备方法是以N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵(TMAdaOH)为有机模板剂水热合成SSZ-13,再经铵离子和Cu离子多次交换及焙烧得到。该方法价格昂贵且步骤繁杂、能耗高。本研究采用廉价易得的铜氨络合物(Cu-TEPA)作为模板剂,原位合成了Cu-SSZ-13分子筛,并经过简单的一步后处理,得到了活性和稳定性优异的Cu-SSZ-13催化剂。相关成果发表在Appl. Catal. B (2020, 266, 118655)上。

https://sciencedirect.xilesou.top/science/article/abs/pii/S0926337320300709

尽管Cu-SSZ-13小孔分子筛催化剂具有优异的水热稳定性,但经850 ℃以上的水热老化后,仍会出现严重的失活现象。鉴于此,本研究制备并考察了同样具有八元环孔道结构的Cu-SSZ-39分子筛。Cu-SSZ-39具有比Cu-SSZ-13更优异的水热稳定性,即使经过850 ℃-16 h的水热老化,仍然保持了优异的NOx净化效率。其原因在于,SSZ-39具有比SSZ-13更弯曲的孔道结构,这一结构特性可以有效抑制水热老化引发的脱Al过程和铜物种的积聚。由于其超高的水热稳定性,Cu-SSZ-39分子筛催化剂有望应用于满足我国国VI标准的柴油车尾气净化。相关成果发表在Appl. Catal. B (2020, 264, 118511)上。同时,针对Cu-SSZ-39催化剂在柴油车上的应用,还系统考察了SO2和碱金属等毒性成分对Cu-SSZ-39活性和水热稳定性的影响及作用机理,为催化剂性能提升提供了理论依据。相关成果发表在Catal. Scie. Technol. (https:/doi.org/10.1039/C9CY02186H)和Chem. Eng. J.(2020, 388, 124250, https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.124250)上。

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319312573

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