Nature Communications, Scientific Reports发表王鹏教授课题组、潘晓晴团...

南京大学量子材料中心，亚原子电镜实验室王鹏教授课题组在新型电子光学成像方法研究上取得系列进展。结合超高分辨叠层衍射成像（Ptychography）方法在电子显微镜上实现了二维原子结构像乃至三维成像，并在六硼化镧晶体和用多壁碳纳米管等纳米材料上验证了这一成像方法。

实际光学系统中（例如：透镜）存在各种像差（球差，彗差），会使最后的成像质量（变大、变形、变色）和分辨率下降。在透射电镜中，电子束依靠磁透镜进行会聚，但磁透镜通常具有固有像差，导致成像扭曲和分辨率下降，极大地约束了电镜的应用。一种改善分辨率的方法是使用像差校正器。近二十年来，像差校正器的研制和发展，使透射电镜的分辨率从0.2nm提升到0.05nm（或者更高），但是加装一台像差校正器的费用比较昂贵。另外一种方法则是使用“无透镜”的衍射重构计算机成像的方法，就是先采集电子束通过物体后在远场的衍射斑，再通过计算机迭代算法重构获得物体的像，但该方法要求对样品有先知条件，因此大大限制了其应用。叠层衍射成像（Ptychography）是在第二种方法的基础上，通过入射束在样品扫描，在每个扫描位置下记录二维衍射强度图案，从而构建出具有四维空间的衍射数据，然后再通过计算机的反复迭代的方法，重构出样品的高分辨像以及入射束斑的形状。由于对成像元件（如：透镜）的质量无要求，这一方法理论上能够达到波长限制的极限分辨率，对于通过加速电子成像的透射电镜来说，这一极限分辨率将是在皮米量级。

课题组首先基于叠层衍射成像（Ptychography）方法，重构出六硼化镧晶体的原子结构像，如图1中a所示。重构像中在重元素镧（原子序数为57）清楚解析出轻元素硼（原子序数为5）的原子位置。但是在传统的高角环形暗场像中，轻元素硼在重元素晶格中是无法观察到，如图1中b所示。因此，该成像方法具有对轻元素探测敏感的优势，可以广泛地应用于在晶体中轻元素原子的成像。该工作发表在”Electron Ptychographic Diffractive Imaging of Boron Atoms in LaB6 Crystals”, Sci Rep 7, 2857 (2017). 第一作者和通讯作者是南京大学的王鹏教授，南方科技大学的张福才教授为共同通讯作者。

图1. （a）六硼化镧晶体重构相。

图2. （a）三维成像光路以及原理图。（b）多壁碳纳米管的透射电镜图像。

此后，课题组又将这种衍射成像方法与逆向多层法（Multislice）相结合，在电子显微镜上把二维成像推广到三维成像。在不需要旋转样品或入射束的条件下，仅对样品进行二维扫描并采集四维的衍射强度信号，就能够获得样品的三维结构信息，如图2 所示。

图3. 在扫描透射电子显微镜中采集到的四维衍射数据。

图4. （a-b）在两根碳纳米管位置的重构相位图像。（d-f）对应位置的放大图像以及对应的频谱。

图3为采集到的四维数据共400张衍射图像，这里展示了其中36张。图4展示了在碳纳米管位置重构的相位图像以及对应位置的傅里叶变换结果。衍射斑对应于0.34nm的碳纳米管壁，显示在径方向上达到了0.34nm的分辨率。研究人员另外在光轴方向重构了21层样品切片，对应的轴向分辨为24-30nm。随后，文章初步探索了理论的极限分辨率，径向分辨率极限为0.11nm，这里没有达到极限可能来源于样品弯曲以及带轴不正等情况。轴向的理论分辨率为22nm，与实验结果基本吻合。

文章首次展示了叠层成像与逆向多层法相结合在透射电子显微镜中的应用，并进一步地展望了这一成像方法的应用前景和优势。1）这种方法可获得高分辨三维成像，但不需要旋转样品台；2）这种方法对轻元素原子（氧，锂等）敏感，适用于多铁材料中的氧原子和锂电池材料中锂原子在结构中的高精度探测；3）这种方法能够重构相位图像，适用于软物质或生物样品成像；4）由于这一方法采用了逆向多层的算法，因此有望用于处理较厚的样品成像。

该工作近日发表在”Electronptychographicmicroscopyforthree-dimensionalimaging”, Nature Communications, 8, 163 (2017) (DOI: 10.1038/s41467-017-00150-1)。南京大学现代工程与应用科学学院博士研究生高斯是论文的第一作者，王鹏教授为第一通讯作者，南方科技大学的张福才教授为共同通讯作者。相关工作得到了潘晓晴教授，牛津大学的Gerardo T Martinez 博士，Peter D. Nellist教授和Angus I. Kirkland教授等人的大力支持。

该系列工作受到国获得了科技部973计划、国家自然科学基金、国际科技合作与交流专项、江苏省自然科学基金以及中央高校基本科研业务费专项资金的资助。

（现代工程与应用科学学院 科学技术处）